1. 研究目的与意义
电致化学发光共振能量转移(Electrochemiluminescence Resonance Energy Transfer , ERET)是一种基于ECL发光给体和吸收光谱与其ECL发射光谱匹配的受体之间的共振能量转移现象的分析策略,通过对电极施加外加电压,使得 ECL 发光体在电极表面进行高能电子转移的过程中生成电子激发态中间体,随后该物质从激发态回到基态时产生发光。ECL分析方法由于具有光学结构简单、背景信号低、可控性好、灵敏度高、无需外加光源等优点,在重金属离子测定、免疫分析和环境污染物检测等领域应用广泛,近年来得到了广泛的关注和应用。
贵金属纳米材料的优点在于其优越的光电性能,备受研究者们的关注,广泛地应用于电催化、免疫检测、成像检测分析中。将贵金属纳米材料结合能量共振转移原理进行单颗粒电致化学发光成像探针的设计,将有望设计出高发光效率的单颗粒ECL成像检测探针,为单颗粒早期癌症的检测提供必要的基础。与单独的金属纳米粒子相比,具有核壳结构的贵金属复合纳米材料具有改善的光学、催化性质。
通过探究合适的纳米颗粒结构,可以实现对于单个纳米粒子表面电致化学发光信号的成倍放大。因此,在贵金属核壳材料的构成中,贵金属核发光材料中间的材料的选择,可以保证donor-acceptor对之间的距离,同时该材料本身的性能,也会对纳米材料的单颗粒ECL成像性能产生影响。本文通过调控化学合成方法,在Au纳米粒子的表面包覆两种不同的薄膜,制得Au@SiO2纳米粒子和Au@mSiO2纳米粒子,将CdSe量子点固定在复合纳米粒子表面,获得Au@SiO2@CdSe和Au@mSiO2@CdSe 复合纳米粒子,最后对几种颗粒进行紫外吸收光谱分析和暗场成像,完成围绕间隔层材料的选择及其相关形貌对于单颗粒ECL纳米成像探针的发光强度的的影响进行探究。
2. 研究内容和预期目标
主要研究内容
本实验中纳米金粒子周围覆盖着不同形貌的SiO2间隔层材料,首先通过Frens法合成目标尺寸的纳米金颗粒,随后通过改变合成时的助剂,调控合成的SiO2的形貌(无定形/介孔/多孔),从而合成出Au@SiO2核壳结构。在制备好两种拥有不同形貌SiO2间隔层的核心壳结构后,我们将他们与用水热发制备的CdSe量子点混合并搅拌至少3小时,将合成后的Au@SiO2@CdSe与Au@mSiO2@CdSe复合纳米金粒子离心收集,并依次用乙醇和水洗涤数次,然后对比间隔层材料对于单颗粒ECL成像探针发光效率,从而探究纳米颗粒的构效关系在单颗粒ECL成像探针的成像方面的影响。
1. Au@SiO2纳米颗粒的制备
3. 研究的方法与步骤
研究方法
1.紫外吸收光谱法
紫外光谱法,用于检测各种纳米颗粒的紫外吸收峰位置:通过紫外吸收谱图,可以获得在CdSe沉积前后,Au@SiO2 和Au@mSiO2纳米颗粒的紫外吸收峰位置,并进一步与CdSe 量子点的ECL发光峰位置进行对比,评估两种单颗粒ECL成像探针中给体受体(Donor-Accepetor)结构的谱图重合度。
4. 参考文献
[1] Guo, W.; Ding, H.; Zhou, P.; Wang, Y.; Su, B., Electrochemiluminescence Waveguide in Single Crystalline Molecular Wires. Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 2020, 59 (17), 6745-6749.
[2] Frederique Deiss, C. N. L., Matthew Symer,Timothy M. Blicharz, Neso Sojic,; Walt, a. D. R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 6088–6089.
[3] Ma, C.; Wu, W.; Li, L.; Wu, S.; Zhang, J.; Chen, Z.; Zhu, J. J., Dynamically imaging collision electrochemistry of single electrochemiluminescence nano-emitters. Chem. Sci. 2018, 9 (29), 6167-6175.
5. 计划与进度安排
(1) 2024/10/19-2024/12/25,发布选题,师生互选,确认选题
(2) 2024/12/28-2024/02/25, 下达毕业论文任务书
(3) 2024/02/28-2024/03/19,学生文献调研,进行开题报告
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